نوع مقاله : مقاله پژوهشی
نویسنده
پژوهشگاه علوم و فنون هسته‌ای، سازمان انرژی اتمی ایران، تهران، ایران
چکیده
پیش‌بینی صحیح رفتار بلور UO2 که یک سامانۀ پادفرومغناطیس با الکترون‌های همبستۀ قوی است، با استفاده از روش اصلاح شدۀ DFT+U امکان‌پذیر است. در چارچوب DFT+U انرژی بلور تابعی با چندین کمینۀ موضعی است که به آنها حالت‌های شبه‌پایدار گفته می‌شود و پایین‌ترین انرژی از بین آنها حالت پایه است. OMC روشی است که در DFT+U برای تعیین حالت پایه استفاده می‌شده است. اخیراً روش SMC پیشنهاد شده است که آن هم ساختاری با چند کمینه انرژی در DFT+U دارد و منجر به نتایجی شده است که توافق خوبی با تجربه دارد. در این پژوهش، روش‌های SMC و OMC مقایسه شده و نشان داده شده که اگرچه حالت‌های پایه در این دو روش، انرژی و هندسۀ مشابهی دارند، ولی ساختار الکترونی آنها تفاوت چشمگیری دارد. به علاوه، گاف انرژی در SMC توافق بهتری با تجربه دارد. علاوه‌بر‌آن، نشان می‌دهیم که انرژی حالت پایه حاصل از SMC به اندازۀ 0022/0 ریدبرگ به ازای واحد فرمول بالاتر از حالت پایۀ OMC قرار دارد. حالت‌های پایۀ متفاوت حاصل از این دو روش به معنای آن است که در این دو روش، جستجو برای حالت پایه بر روی زیرفضاهای متفاوتی از چگالی الکترونی صورت می‌گیرد و هر یک از این روش‌ها به تنهایی قادر نیست که حالت با انرژی کمینۀ مطلق را بدهد. بنابراین برای یافتن حالت با انرژی کمینۀ مطلق بایستی جستجو بر روی زیرفضاهای بزرگ‌تری صورت گیرد که به طور همزمان شامل ماتریس اشغال اتم U و مغناطش اولیۀ اتم O می‌شود.
کلیدواژه‌ها
موضوعات
عنوان مقاله [English]
Comparison of SMC and OMC results in determining the ground-state and meta-stable states solutions for UO2 in the DFT+U method
نویسنده [English]
- Mahmoud Payami
School of Physics & Accelerators, Nuclear Science and Technology Research Institute, AEOI, P. O. Box 14395-836, Tehran, Iran
چکیده [English]
Correct prediction of the behavior of UO2 crystal, which is an anti-ferromagnetic system with strongly correlated electrons, is possible by using a modified density functional theory, the DFT+U method. In the context of DFT+U, the energy of the crystal turns out to be a function with several local minima, the so-called meta-stable states, and the lowest energy state amongst them is identified as the ground state. OMC was a method that was used in DFT+U to determine the ground state. The SMC method, by leveraging only the oxygen electronic spin-polarization degrees of freedom, has indeed uncovered the multi-minima energy structure within the DFT+U approach and produced results consistent with the experimental data. In this work, we compare the SMC and OMC results and show that although the ground states of the two methods have similar energies and geometries, the electronic structures have significant differences. Moreover, we show that the GS obtained from SMC is by 0.0022 Ry/(formula unit) above that of OMC. The discrepancy in GS results between the two methods suggests that they explore minimum-energy states across different electron densities subspaces. Neither method alone is sufficient to identify the global minimum energy state. Therefore, to obtain the global-minimum state of energy one has to search over larger subspaces that involve both occupation matrices of U atoms and starting magnetization of O atoms.
کلیدواژه‌ها [English]
- density-functional theory
- strongly-correlated electrons
- anti-ferromagnetism
- occupation-matrix control
- starting-magnetization control
- G Amoretti, A Blaise, R Caciuffo, J M Fournier, M T Hutchings, R Osborn, and A D Taylor, Rev. B 40, 3 (1989) 1856.
- J Faber, G H Lander, and B R Cooper, Rev. Lett. 35, 26 (1975) 1770.
- M Idiri, T Le Bihan, S Heathman, and J Rebizant, Rev. B 70, 1 (2004) 14113.
- L Desgranges, Y Ma, Ph Garcia, G Baldinozzi, D Simeone, and H E Fischer, Chem. 56, 1 (2017) 321.
- P Hohenberg and W Kohn, Rev. 136 (3B) (1964) B864.
- W Kohn and L J Sham, Rev. 140 (4A) (1965) A1133.
- J Schoenes, Appl. Phys. 49, 3 (1978) 1463.
- M Cococcioni and S de Gironcoli, Rev. B 71, 3 (2005) 035105.
- B Himmetoglu, A Floris, S de Gironcoli, and M Cococcioni, J. Quantum Chem. 114, 1 (2014) 14.
- B Dorado, B Amadon, M Freyss, and M Bertolus, Rev. B 79, 23 (2009) 235125.
- M Freyss, B Dorado, M Bertolus, G Jomard, E Vathonne, Ph Garcia, and B Amadon, scientific highlight of the month. 113 (2012).
- J P Perdew, A Ruzsinszky, G I Csonka, O A Vydrov, G E Scuseria, L A Constantin, X Zhou, and K Burke, Rev. Lett. 100, 13 (2008) 136406.
- M Payami, Iranian J. Phys. Res. 22, 3 (2022) 175.
- P Giannozzi et. Al., Phys.: Condensed Matt. 21, 39 (2009) 395502.
- P Giannozzi, O Baseggio, P Bonfa, D Brunato, R Car, I Carnimeo, C Cavazzoni, S de Gironcoli, P Delugas, F Ferrari Ruffino, A Ferretti, N Marzari, I Timrov, A Urru, and S Baroni, Chem. Phys. 152, 15 (2020) 154105.
- A Dal Corso, Mater. Sci. 95 (2014) 337.
- M Payami and S Sheykhi, Iranian J. Phys. Res. 23, 2 in press (2023).
- D D Koelling and B N Harmon, Phys. C: Sol. State Phys. 10, 16 (1977) 3107.
- J P Perdew and A Zunger, Rev. B 23, 10 (1981) 5048.
- M Methfessel and A T Paxton, Rev. B 40, 6) (1989) 3616.
- P E Blochl, O Jepsen and O K Andersen, Rev. B 49, 23 (1994) 16223.
)